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上海硅酸鹽所在類液態熱電材料的器件研究中取得重要創新性進展
2019-06-01 06:31:49 | 【 【打印】【關閉】

  先進熱電轉換技術在半導體制冷、工業余熱和汽車尾氣廢熱發電等領域具有廣泛的應用前景。長期以來,熱電材料的研究主要集中于晶態化合物。2012年中國科學院上海硅酸鹽研究所熱電團隊通過在固態材料中引入具有類液態特征的離子以弱化甚至消減部分橫波聲子振動模式(Nat. Mater. 2012),發現了一大類具有聲子液體-電子晶體特征的新型高性能類液態熱電材料體系。上硅所熱電團隊進一步研究和解析了類液態材料中可移動離子在外場作用下的遷移和析出機理,提出了材料能否穩定使用的熱力學判據(Nat. Commun. 2018)。 

  高性能熱電材料是先進熱電轉換技術的前提和基礎,而高效熱電器件則是其走向應用的核心和關鍵。對傳統熱電材料而言,器件的開發和研究通常僅需通過結構尺寸和界面的設計與優化來實現最大能量轉換效率/最大輸出功率等。然而,對類液態材料而言,可移動的類液態離子對熱電器件的服役穩定性提出了新的挑戰,器件的設計和集成制造還必須對服役穩定性進行針對性的優化以同時獲得高能量轉換效率/輸出功率和服役穩定性。 

  最近,中國科學院上海硅酸鹽研究所史迅研究員、陳立東研究員、仇鵬飛副研究員與美國西北大學G. Jeffrey Snyder教授合作,超越了傳統熱電器件的設計思路與方案,提出了基于類液態材料的熱電器件設計新準則,即通過器件結構尺寸和界面的優化同時實現高能量轉換效率和服役穩定性,并成功將該準則應用于Cu2SeCu1.97S類液態材料熱電器件的研制,獲得了兼具高能量轉換效率(9.1%)和高服役穩定性的新型熱電器件。相關研究成果發表于Joule雜志(DOI: 10.1016/j.joule.2019.04.010)。 

  研究發現,Cu2Se在不同的溫差下均具有較大的臨界電壓(~0.05V),而Cu1.97S則具有較小的臨界電壓,在275K的溫差下僅為~0.01V。類液態材料承載的電壓與p型熱電臂和n型熱電臂橫截面積之比(Ap/An)直接相關。假設類液態材料為p型,如果Ap/An越大,類液態材料承載的電壓將越小,器件的穩定性也將越好。 

  基于上述模型和機理,該研究團隊設計了兩種類液態材料熱電器件,其中p熱電臂分別選取經典的類液態材料Cu2SeCu1.97S,n型熱電臂選取傳統的Yb0.3Co4Sb12填充方鈷礦。在200K溫差時,不同Ap/An情況下Cu1.97S上承載的電壓均已超過臨界電壓值,材料與器件均不穩定。但對Cu2Se而言,若Ap/An大于4,在675K的溫差下材料與器件均保持穩定。同時,三維拓撲結構模擬表明Cu2Se/Yb0.3Co4Sb12熱電器件達到理論最高效率90%需要Ap/An的范圍為2-8。因此,當Ap/An的范圍為4-8時,將會同時獲得高服役穩定性和高能量轉換效率。研究團隊在實驗上制備了Cu2Se/Yb0.3Co4Sb12熱電器件。測試結果表明,在溫差680 K時,其能量轉換效率最高可達9.1%,遠高于SiGe基和half-Heusler基高溫熱電器件。當溫差為520 K時,器件的性能在長時間恒溫老化后未出現明顯衰減。實驗結果與理論模型一致,表明該研究提出的熱電器件設計新準則可很好的應用于新型類液態熱電材料的器件研究和制備。 

  研究工作得到國家重點專項、國家自然科學基金、中國科學院重點部署項目、中國科學院青年創新促進會、上海市青年科技啟明星等的資助和支持。   

(a) Cu2Se/Yb0.3Co4Sb12熱電器件結構示意圖;(b) 代表性類液態熱電材料的熱電優值;(c) Cu2Se/Yb0.3Co4Sb12熱電器件實物圖;(d) Cu2Se/Yb0.3Co4Sb12熱電器件能量轉換效率和長時間恒溫老化下的輸出功率變化。 

    

  鏈接:https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(19)30208-9  

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